به گزارش پایگاه فکر و فرهنگ مبلغ، مسجد بهبهانی از ابتدا محل برپایی نمازجماعت، مراسم عزاداری، احیای شب‌های قدر و مجلس روضه‌خوانی بوده و شهروندان زیادی از نقاط مختلف شهر تهران به آن مراجعه می‌کردند، حتی ناصرالدین‌شاه و درباریان هم در برنامه‌های این مسجد حاضر می‌شدند.
همشهری نوشت: این مکان مذهبی به مسجد «سرپولک» معروف بود تا اینکه آیت‌الله «سیداسماعیل بهبهانی» از محله ملامحسنی‌ها در بهبهان به محله سرپولک مهاجرت کرد و ساکن اینجا شد. گفته می‌شود ناصرالدین‌شاه در یکی از سفرهایش به نجف، با ایشان آشنا و شیفته اخلاق، رفتار پسندیده و خصلت‌های او شد. همین باعث شد تا از سیداسماعیل بخواهد برای ارشاد و هدایت مردم، همچنین تعلیم احکام و تعالیم اسلامی به تهران مهاجرت کند. او هم برای انجام وظیفه شرعی و اجرای تکالیف دینی، این دعوت را پذیرفت و با خرید خانه‌ای در کنار همین مسجد، امامت جماعت آن را برعهده گرفت. همان زمان خشکسالی شد و این مجتهد و مرجع عالیقدر، نماز باران اقامه کرد. دعای مردم مورد استجابت قرار گرفت و باران بارید. همین باعث شد تا اهالی و خیّران، این مسجد بزرگ را بسازند.
پس از ارتحال ایشان در سال1258 و دفن پیکرش در نجف، فرزندش آیت‌الله «سیدعبدالله بهبهانی» متولی مسجد شد. او از مخالفان عین‌الدوله، وزیر اعظم دوره مظفرالدین‌شاه و احمدشاه بود و پس از اینکه موسیو ژوزف نوز بلژیکی (وزیر گمرکات در عصر مظفرالدین شاه) در یک میهمانی با لباس روحانی و عمامه به‌سر عکس گرفته بود، به او اعتراض کرد. در نهایت، سیدعبدالله دستور استقرار مشروطه را صادر کرد و 24 تیر سال1289 در خانه‌اش به‌دست چندنفر ترور شد.
